Datorită culturii sale, este numit secretar la cancelaria mănăstirii Bogdana, mai târziu, în calitate de egumen, se ocupă de reconstruirea acestui așezământ.
În anul 1670 a fost hirotonit episcop de Rădăuți, iar în 1671, episcop de Roman.
Moldova era condusă la acea vreme de domnitorul Dumitrașcu Cantacuzino, o persoană fidelă otomanilor.
La cererea acestui domnitor, episcopii din Moldova îl vor alege că mitropolit pe Teodosie. Păstorirea sa în calitate de mitropolit nu va dura decât un an, din cauza faptului că i-a cerut domnitorului să pună capăt asupririi otomane.
La revenirea Mitropolitului Dosoftei, ierarhul Teodosie pleacă la Focșani. Aici s-a ocupat cu reconstruirea Mănăstirii Brazi.
La cererea sa este adus egumenul Zaharia, din Muntele Athos, o persoană instruită în tainele monahismului.
În anul 1688, pe când se afla la Focșani, ierarhul a fost răpit de prietenii domnitorului Dumitrașcu Cantacuzino și dus în Țara Românească. Aici a fost chinuit timp de zece săptămâni.
În toamna anului 1694, tătarii au năvălit și la schitul Brazi. Aceștia i-au cerut să le predea avutul și obiectele de preț.
Pentru că Sfântul Teodosie a refuzat, aceștia i-au tăiat capul.
Mai târziu moaștele sfântului fiind descoperite printr-o minune:
Sfântul Antipa de la Calapodesti,pe atunci frate la Mănăstirea Brazi, mărturisește: ,,Înainte ca arhim. Dimitrie să fie stareț al Mănăstirii Brazi din Moldova, el a trăit viața pustnicească aspră într-o pădure mare, unde din întâmplare a găsit îngropat un vas mare plin cu bani de aur. În vas a găsit o însemnare, în care se spunea că acești bani sunt de la Mitropolitul Teodosie care i-a ascuns acolo, prevăzându-și sfârșitul său mucenicesc.
În însemnare se mai spuneau și acestea: ,,Cine va găsi acești bani este îndatorat să zidească din ei o mânăstire și trei schituri și la terminarea de zidit a celui din urmă, al treilea schit, va afla și moaștele sale.
În Biserica romano-catolică pe data de22 sept. - Sf. Mauritiu, Sf. Silvan
Cu ale lor sfinte rugăciuni, Doamne, miluieşte-ne şi ne mântuieşte pe noi. Amin!